近日,我校物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院光驅(qū)動(dòng)碳中和研究團(tuán)隊(duì)在光催化甲烷轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展,相關(guān)工作“Photocatalytic oxidative coupling of methane to C3+hydrocarbons via nanopore-confined microenvironments”以河北大學(xué)為第一單位發(fā)表在能源領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Energy》(IF=60.1)。我校碩士研究生聶文鋒為論文的第一作者,郝宇晨博士(校聘教授)、葉金花教授、北京理工大學(xué)王博教授為論文的共同通訊作者。
我國(guó)具有十分豐富的頁(yè)巖氣資源,已探明可采儲(chǔ)量居全球第一。在清潔能源驅(qū)動(dòng)下,將頁(yè)巖氣的主要成分甲烷高效、高選擇性催化轉(zhuǎn)化為高附加值碳?xì)浠衔飳?duì)于實(shí)現(xiàn)碳資源高值化利用意義重大。然而,傳統(tǒng)甲烷光催化氧化偶聯(lián)工藝面臨甲烷轉(zhuǎn)化率低、反應(yīng)穩(wěn)定性差等問(wèn)題,且產(chǎn)物主要為氣態(tài)乙烷,儲(chǔ)運(yùn)成本相對(duì)較高?;诖?,郝宇晨博士、葉金花教授等人開(kāi)發(fā)出一種多孔二氧化鈦封裝金納米顆粒的新型光催化劑,通過(guò)蒸汽活化策略,在太陽(yáng)光照射下實(shí)現(xiàn)甲烷高選擇性氧化偶聯(lián)制備丙烷,產(chǎn)率和選擇性分別高達(dá)1.4毫摩爾每小時(shí)和91.3%,性能顯著優(yōu)于已報(bào)道催化體系。此外,相比于氣態(tài)乙烷產(chǎn)物,丙烷可在常溫下實(shí)現(xiàn)液化,從而顯著降低了儲(chǔ)運(yùn)成本。機(jī)理研究表明,蒸汽活化能夠使金納米顆粒表面產(chǎn)生晶格拉伸應(yīng)變,改變其電子結(jié)構(gòu),從而增強(qiáng)對(duì)反應(yīng)中間體的吸附,促進(jìn)甲烷深度偶聯(lián)為丙烷。同時(shí),多孔二氧化鈦框架內(nèi)的納米限域催化微環(huán)境能夠有效延長(zhǎng)反應(yīng)中間體停留,從而進(jìn)一步提高甲烷深度偶聯(lián)效率。本研究為頁(yè)巖氣資源的高效、高附加值利用提供了新策略,對(duì)推動(dòng)光驅(qū)動(dòng)甲烷轉(zhuǎn)化技術(shù)發(fā)展具有重要意義。

該研究工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、河北省自然科學(xué)基金、河北省教育廳、河北大學(xué)高層次人才引進(jìn)項(xiàng)目等多個(gè)項(xiàng)目的資助,并得到河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院公共測(cè)試中心的大力支持。
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41560-025-01834-5
(物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院、科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院供稿)